Étude cinétique de réactions de composés monoaromatiques en tube à onde de choc et en réacteur parfaitement agité - Université de Lorraine Access content directly
Theses Year : 2001

Kinetic study of aromatic compounds on shock tube and jet-stirred reactor

Étude cinétique de réactions de composés monoaromatiques en tube à onde de choc et en réacteur parfaitement agité

Isabelle Da Costa
  • Function : Author
  • PersonId : 788808
  • IdRef : 060800151

Abstract

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Ce travail s'inscrit dans le cadre d'une meilleure compréhension des mécanismes réactionnels liés à la combustion anormale dans les moteurs à allumage commandé (cliquetis) et à la formation de polluants émis à l'échappement des moteurs diesel (polyaromatiques, suies). L'étude expérimentale de l'oxydation du benzène et du toluène été réalisée sur deux appareillages complémentaires afin de couvrir un vaste domaine de température: un tube à onde de choc et un réacteur parfaitement agité. Le tube à onde de choc permet de déterminer les délais d'auto-inflammation de mélanges composés d'aromatiques, d'oxygène et d'argon à haute température (de 1 1300 à 2200 K) et à haute pression (de 6,5 à 9,5 atm) en suivant l'émission des radicaux OH- à 306 nm. Le réacteur auto-agité par jets gazeux permet de mesurer, par chromatographie en phase gazeuse, les profils des produits de réactions en fonction du temps de passage à pression atmosphérique à température modérée (de 873 à 933 K). Un mécanisme a été écrit à partir d'une analyse des principales voies réactionnelles proposées dans la littérature. Les paramètres cinétiques associés (facteurs pré-exponentiels et énergies d'activation) sont soit issus de la littérature, soit calculés par des méthodes d'estimation basées sur des analogies. Le mécanisme proposé contient plus de 160 espèces et 1080 réactions élémentaires et est fondé, pour les espèces contenant moins de 6 atomes de carbone, sur une base de réactions déjà validée. Des simulations ont été effectuées à l'aide de la bibliothèque de logiciel CHEMKIN II et permettent d'obtenir un accord satisfaisant avec les résultats expérimentaux, aussi bien pour les délais d'auto-inflammation que pour la distribution des espèces obtenue en réacteurs dynamiques. Des analyses de sensibilité et de vitesse ont permis de dégager les voies réactionnelles prépondérantes. En parallèle, une étude expérimentale de pyrolyse en tube à onde de choc des xylènes a été réalisée en utilisant la méthode de détection ARAS. Elle a permis de déterminer les constantes de vitesse de décomposition unimoléculaire du para-xylène, du méta-xylène et de l'ortho-xylène. Ces constantes de vitesse sont proches quelque soit l'isomère considéré.
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Cite

Isabelle Da Costa. Étude cinétique de réactions de composés monoaromatiques en tube à onde de choc et en réacteur parfaitement agité. Alimentation et Nutrition. Institut National Polytechnique de Lorraine, 2001. Français. ⟨NNT : 2001INPL589N⟩. ⟨tel-01750303⟩
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