Synthèse et caractérisation des monazites uranifères et thorifères - Université de Lorraine Accéder directement au contenu
Thèse Année : 1994

Synthesis and characterization of uranium and thorium bearing monazites

Synthèse et caractérisation des monazites uranifères et thorifères

Renaud Podor

Résumé

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Les composés (La1-2x[U,Th]xCax)PO4 ont été synthétisés par voie hydrothermale à 780°C et 200MPa, en milieu [H3PO4]=30m, pour des fractions molaires x comprises entre 0 et 0,5. Le principal mécanisme d'insertion des radioéléments dans la monazite est : LaPO4 + x[U,Th]4+ + xCa2+ = (La1-2x[U,Th]xCax)PO4 + xLa2O3. La stabilité des composés (La1-2xUxCax)PO4 diminue lorsque la température décroît de 780 à 300°C, alors que les composés (La1-2xThxCax)PO4 restent stables dans un domaine de température compris entre 500 et 780°C, 200MPa et [H3PO4]=30m. Les composés obtenus cristallisent dans le système monoclinique et forment deux solutions solides complètes entre LaPO4-(Ca0,5U0,5)PO4 et LaPO4-(Ca0,5Th0,5)P04. Leurs paramètres cristallins diminuent linéairement lorsque le taux d'insertion des radioéléments augmente. Le composé (Ca0,5U0,5)PO4, synthétisé à 500°C, 200MPa et [H3PO4]=30m, cristallise dans le système orthorhombique, groupe d'espace Pnma et les paramètres cristallins sont a=13,926(4)Â, b=6,958(3)Â et c=6,136(2)Â. L'étude par microspectroscopie Raman des monazites synthétiques U et Th montre que la distribution des atomes dans le site cationique est aléatoire. Le déplacement des bandes de vibration est directement lié à l'augmentation du taux d'insertion des radioéléments dans la monazite. L'étude des monazites naturelles par spectroscopie Raman permet de caractériser semi-quantitativement certaines propriétés physico-chimiques de ces minéraux, telles que la zonation ou la métamictisation. A l'issue de ce travail, une nouvelle approche des mécanismes de fractionnement des terres rares par les monazites naturelles basée sur la valeur moyenne du rayon ionique des terres rares dans le site cationique est proposée. Les paramètres contrôlant et limitant l'insertion des radioéléments dans la monazite cristallisant dans un magma sont la solubilité et la diffusion des terres rares, Ca, Th et U dans les liquides silicatés.
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Citer

Renaud Podor. Synthèse et caractérisation des monazites uranifères et thorifères. Sciences de la Terre. Université Henri Poincaré - Nancy 1, 1994. Français. ⟨NNT : 1994NAN10404⟩. ⟨tel-01747139⟩
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