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Etude de la dissolution du dioxyde d'uranium en milieu nitrique : une nouvelle approche visant à la compréhension des mécanismes interfaciaux

Résumé : Le retraitement du combustible nucléaire irradié passe par une étape de séparation de l'uranium, du plutonium et des produits de fission qui le constituent, notamment par une étape de dissolution en milieu nitrique. Dans une démarche d'amélioration continue et pour optimiser le procédé quel que soit le combustible, il est nécessaire de comprendre les phénomènes physico-chimiques, cinétique et hydrodynamiques mis en jeu lors de la dissolution, pour permettre une modélisation de ce procédé à des fins de prévision. L'état de l'art ne permet de donner que des indications limitées car il repose sur des études macroscopiques dans des réacteurs de plusieurs centaines de millilitres. Les conclusions qui peuvent en être tirées sont donc soumises à la superposition de phénomènes microscopiques liés à la complexité du milieu nitrique, à des solides à dissoudre dont la composition et plus généralement la nature sont mal définies. Il est donc nécessaire de passer par une autre démarche qui consiste à décomposer et analyser les différents processus mis en jeu. Un modèle mettant en oeuvre un couplage entre hydrodynamique et cinétique de dissolution d'un solide en présence d'espèces autocatalytiques est alors proposé. Ce modèle a permis de mettre en évidence la nécessité de réaliser des observations des concentrations des espèces au niveau de l'interface réactionnelle. Un réacteur miniaturisé a alors été conçu, et des expériences ont été menées sur des billes de cuivre, simulant le combustible, et ont permis d'obtenir de premières observations de bulles de gaz formées en cours de dissolution. Une méthode originale de suivi du pH in-situ au niveau de l'interface a été mise au point : un marqueur fluorescent a permis de visualiser les acidités in-situ et une cartographie du pH a pu être dressée en cours de dissolution, de même qu'une visualisation directe des processus de transfert avec mesure des couches-limites de diffusion. Cette méthode a enfin pu être transposée en zone nucléarisée sur du dioxyde d'uranium et a conduit à la compréhension et la modélisation du procédé de dissolution en milieu nitrique.
Document type :
Theses
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https://hal.univ-lorraine.fr/tel-01749486
Contributor : Thèses Ul <>
Submitted on : Thursday, March 29, 2018 - 12:17:40 PM
Last modification on : Wednesday, April 11, 2018 - 1:29:05 AM
Document(s) archivé(s) le : Friday, September 14, 2018 - 8:03:32 AM

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INPL_2011_DELWAULLE_C.pdf
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  • HAL Id : tel-01749486, version 1

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Céline Delwaulle. Etude de la dissolution du dioxyde d'uranium en milieu nitrique : une nouvelle approche visant à la compréhension des mécanismes interfaciaux. Autre. Institut National Polytechnique de Lorraine, 2011. Français. ⟨NNT : 2011INPL078N⟩. ⟨tel-01749486⟩

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