Raman study of Be and N based alloys with contrast in the bond stiffness? : percolation model
Etude Raman des alliages à base de Be ou N, à liaison fortement contrastées : modèle de percolation
Résumé
We propose a 1 bond->2 modes model for the long wavelength optical phonons in zinc-blende ternary/quaternary alloys, based on the percolation site theory. There is no additional input with respect to the usual 1 bond->1 mode modified-random-element-isodisplacement model, based on a description of the crystal according to the virtual crystal approximation. Our model takes into account the fractal->normal object transition which goes with the dispersion->continuum topology transition at the percolation thresholds of the bonds. The model is built from ternaries and multinaries involving the first row elements in substitution, Be and N, which open the attractive class of mixed crystals with highly contrasted bond stiffness. A simplified version is derived for current alloys which display a much weaker contrast in the bond stiffness. This is tested with GaAs-InAs, taken here as a typical challenging system. The multi-phonon behavior of this alloy is re-examined in the light of percolation model, with much success. In order to gain a microscopic insight to support the percolation model, we performed in collaboration with an inveterate theoricien a first-principles study of the bond properties in a fully relaxed Zn26Be6Se32 supercell with Be Se bonds located in a continuous chain and isolated Be-Se bonds
Nous proposons dans ce mémoire un modèle de percolation du type 1 liaison->2 modes pour la compréhension de base des phonons optiques à grande longueur d'onde dans les alliages ternaires/quaternaires à symétrie zinc-blende. Le modèle de percolation sans paramètre ajustable fonctionne sur la base des mêmes données empiriques nécessaires à la mise en ?uvre du modèle standard plus simple de type 1 liaison->1 mode, qui repose sur une description de l'alliage en terme de cristal virtuel, c'est-à-dire à désordre moyenné': cependant le modèle de percolation prend en compte la transition fractal->normal qui accompagne la transition topologique majeure dispersion->continuum au passage des seuils de percolation des liaisons. Le modèle est établi à partir des ternaires et multinaires impliquant en substitution les éléments Be et N de la première rangée du tableau périodique, qui ouvrent la classe extrêmement attrayante des alliages à contraste mécanique. Une version simplifiée est ensuite dérivée pour les alliages usuels, c'est à dire qui ne montrent pas de contraste marqué entre les propriétés mécaniques des matériaux parents. Cette version est finalement testée à l'aide du système GaAs-InAs, ce qui constitue une véritable gageure. Le comportement multi mode extrêmement controversé de ce système stimulant se voit ainsi ré examiné à la lumière du modèle de percolation, et ce avec beaucoup de profit. Enfin nous réalisons, en collaboration avec un théoricien confirmé, une étude par des méthodes premiers principes des effets de percolation sur les propriétés physiques des liaisons dans ZnBeSe, pour asseoir à l'échelle microscopique les hypothèses de base de notre modèle phénoménologique
Domaines
Autre [cond-mat.other]| Origine | Fichiers produits par l'(les) auteur(s) |
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