Le présent travail consiste en l'étude et la modélisation d'un procédé dans lequel un réacteur hétérogène est traversé, à débit variable, par un gaz sous haute pression (plusieurs centaines de bars) provenant d'un réservoir fermé. Le gaz, qui réagit avec le solide poreux de manière exothermique, est collecté, à sa sortie du réacteur, dans un second réservoir initialement vide, connecté au réacteur par un tube long et de faible section. Un modèle et un outil de simulation du procédé, prenant en compte le couplage du transfert de matière avec la réaction chimique et le transfert thermique, ont été développés. Les paramètres physico-chimiques qui caractérisent le système et interviennent dans le modèle ont été mesurés (perméabilité et conductivité thermique effective du réacteur, cinétiques d'échange de matière, dispersion axiale, construction de la courbe de Van Deemter à vitesse variable). Une maquette instrumentée du procédé, incluant le couplage du réacteur et d'un spectromètre de masse quadripolaire, a été mise au point. Ce dispositif, qui permet de suivre en continu la pression, la température et la composition du système au cours de la détente rapide du gaz, a été utilisé pour valider le modèle. L’outil de simulation a été exploité pour étudier la sensibilité du procédé à certains paramètres opératoires (pression initiale du gaz, porosité du réacteur, etc. ...). Les simulations ont de plus permis de prévoir l'influence de la dégradation du solide poreux sur les performances du système.