Oxidation of hydrocarbons and oxygenated compounds for their elimination by three-way automotive catalysts
Oxydation sur catalyseur trois voies des differents hydrocarbures et dérivés oxygénés présents dans un gaz d'échappement issu d'un moteur à allumage commandé
Abstract
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aCette thèse a pour objet l'étude de la réactivité sur un catalyseur trois-voies (pt/rh supporté sur alumine dopée par de la cérine) de divers hydrocarbures et dérivés oxygénés en mélange stchiométrique, pour une composition aussi proche que possible de la composition réelle d'un gaz d'échappement issu d'un moteur à allumage commande. Un premier ensemble de résultats nous a notamment permis d'établir un classement des hydrocarbures et dérivés en fonction de leur réactivité. Nous avons montré le caractère inhibiteur sur l'oxydation des hydrocarbures de certains autres composés (o#2, no) présents dans le mélange réactionnel. Il est également apparu qu'en milieu déficitaire en oxygène, les hydrocarbures sont éliminés par la vapeur d'eau (réaction de vaporeformage). Les catalyseurs de post-combustion automobile sont soumis à des contraintes thermiques sévères; les hautes températures entrainent une baisse de l'activité catalytique par frittage. Nous avons par conséquent étudié comment sont affectées les différentes réactions d'oxydation des hydrocarbures en fonction du vieillissement du catalyseur. Ainsi d'une part, le taux de conversion des hydrocarbures diminue d'autant plus que le traitement thermique subi par le catalyseur est sévère et d'autre part l'oxydation des hydrocarbures et une réaction sensible à la structure. Les gaz d'échappement réels contenant du dioxyde de soufre en faible quantité (10 ppm environ), la dernière partie de ce travail a été consacrée à l'étude de l'influence de so#2 sur l'oxydation des hydrocarbures. Nous avons ainsi mis en évidence une promotion de l'oxydation des alcanes à courte chaine et une inhibition de celle des autres hydrocarbures testes, que ce soit en mélange stchiométrique ou oxydant