Les propriétés optiques linéaires sont très importantes dans l'expression des propriétés optiques non-linéaires: nous étudions la localisation des accords de phase colinéaires et non colinéaires pour les interactions à 3 photons. L'extension du formalisme des facteurs de champs aux interactions à 4 ondes met en évidence les 7 types d'accord de phase. Il permet un traitement unifié des interactions de somme et différence de fréquence. La fiabilisation des mesures des propriétés optiques linéaires et non-linéaires nécessite la mise au point de méthodes spécifiques. KTP et ses isotypes constituent un banc d'essai privilégié pour cette méthodologie. La dispersion en fréquence des axes optiques apporte une précision importante à la dispersion des indices de réfraction. Nous développons une méthode de prospection du profil longitudinal gaussien d'un faisceau laser par une lame mince doubleuse de fréquence. La grandeur et le signe relatif des coefficients non-linéaires de KTP sont mesures en accord de phase en régime continu, démontrant l'importance du régime temporel du laser pour cette détermination. Nous étudions les paramètres régissant les conditions de focalisation: atténuation par la double réfraction et dommage optique. L'ajustement des conditions d'accord de phase est réalisable par les effets électro-optique ou thermooptique ou par substitution d'éléments chimiques. Pour le triplage de fréquence indirect à 0,44 m, l'existence d'accord de phase non critique à température ambiante est démontrée dans les solutions solides ktiop#1##yas#yo#4