L’objectif de ce travail était de caractériser par analyse mécanique dynamique (DMA) et résonance paramagnétique électronique (RPE) les réactions de polycondensation et le comportement mécanique d'adhésifs à base de tannins (pin, pécan, quebracho naturel ou fintan) en présence, ou non, de bois et en présence de différents durcisseurs (silice, formaldéhyde, hexamine, urée, diisocyanate alcool furfurylique et leurs mélanges). Dans un premier temps, nous avons cherché à approcher les mécanismes de la polycondensation de résines à base de tannins en présence de bois par DMA. Ces adhésifs naturels comportant différents noyaux phénoliques, nous avons étudié la polycondensation de systèmes modèles à base de formaldéhyde : adhésifs phénol-formaldéhyde et produits phénoliques monomères- formaldéhyde (phénol, pyrogallol, catéchol, phloroglucinol et résorcinol). L’étude du séchage de polymères non réticulables (PEG, amidon, CMC et colle vinylique) a permis d'interpréter les résultats obtenus avec les adhésifs phénoliques synthétiques ou naturels. La DMA en flexion trois points permet en effet de suivre l'évolution des macromolécules d'adhésif en présence de bois : développement linéaire puis tridimensionnel. La DMA permet de déterminer la température de formation du réseau d'enchevêtrement (forces secondaires), la température du début de la formation d'un réseau tridimensionnel (liaisons covalentes), ainsi que la température de gélification de la résine employée et la densité moyenne du réseau final obtenu. Nous nous sommes ensuite intéressés à l'autocondensation naturelle des tannins. La résonance paramagnétique électronique nous a permis de suivre la partie radicalaire de cette réaction, de mesurer le rôle de la réaction radicalaire d'autocondensation par rapport au mécanisme ionique, et d'évaluer l'influence d'additifs sur la partie radicalaire de la réaction de condensation des tannins.