Développements de la méthode LSCF "ab initio" et d'un champ de forces hydride QM/MM/Madelung pour l'étude de la réactivité dans les zéolithes - Université de Lorraine Access content directly
Theses Year : 2001

Développements de la méthode LSCF "ab initio" et d'un champ de forces hydride QM/MM/Madelung pour l'étude de la réactivité dans les zéolithes

Nicolas Ferré

Abstract

The understanding of the chemical reactivity catalyzed by zeolites needs theoretical models that take account of their features: size, periodicity, chemical defects, acidic sites. A quantum mechanis/molecular mechanics hybrid model is proposed: the reaction center is treated with quantum mechanics, the close environment is represented by a classical force-field, these two parts interacting with the Madelung potential of the rest of the solid. The major features are: theoretical development of the ab initio Local Self Consistent Field method ; the coupling with a classical force-field and the parameterization of the QM/MM force-field ; the development of an electrostatic operator. This method was checked and validated on various chemical systems (little molecules, proteins, zeolites). We also calculated core electron ionization potentials with a great accuracy
La compréhension de la réactivité chimique catalysée par les zéolithes nécessite des modèles théoriques qui tiennent compte de leurs caractéristiques : taille, périodicité, défauts chimiques, sites acides. Un modèle hybride mécanique quantique / mécanique moléculaire est proposé : le centre réactionnel est traité par la mécanique quantique, l'environnement proche par un champ de forces classique, le tout ressent le potentiel de Madelung du reste du solide. Les points marquants de ce modèle sont : développement théorique de la méthode Local Self Consistent Field ab initio ; couplage avec un champ de forces classique et paramétrage du champ de forces QM/MM ; développement d'un opérateur d'interaction électrostatique. Cette méthode a été testée et validée sur divers systèmes chimiques (petites molécules, protéines, zéolithes). Nous avons également calculé des potentiels d'ionisation d'électrons de coeur avec une grande précision
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Dates and versions

tel-01748064 , version 1 (29-03-2018)

Identifiers

  • HAL Id : tel-01748064 , version 1

Cite

Nicolas Ferré. Développements de la méthode LSCF "ab initio" et d'un champ de forces hydride QM/MM/Madelung pour l'étude de la réactivité dans les zéolithes. Autre. Université Henri Poincaré - Nancy 1, 2001. Français. ⟨NNT : 2001NAN10170⟩. ⟨tel-01748064⟩
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