Les travaux présents dans ce mémoire de thèse concernent des nouvelles méthodes de détermination et d'exploitation des paramètres de relaxation magnétique nucléaire. Dans une première partie, nous décrivons le logiciel RMNYW de traitement de données RMN, que nous avons été amené à développer pour les ordinateurs de type pc. Outre ses qualités de convivialité, nous avons mis l'accent sur ses aspects originaux pour montrer qu'il constitue un outil adapté aux thématiques du laboratoire. Sa capacité à traiter commodément les expériences de relaxation a d'ailleurs été mise à profit pour l'exploitation des données rattachées à la troisième partie de ce mémoire. Le deuxième chapitre s'articule autour de l'expérience de découplage homonucléaire. Nous décrivons deux méthodes permettant de s'affranchir de la distorsion des pics (phase-twist) qui affecte cette expérience. La première méthode fournit une information quantitative grâce à un algorithme impliquant une analyse des données temporelles. Ce même problème peut également être résolu en faisant appel aux spectres de puissance, mais aux dépens de la quantitativite. Ce traitement remarquablement aisé nous a permis d'utiliser la séquence d'écho de spin comme une boite noire pour mesurer les temps de relaxation t 1 et t 1 r h o dans des systèmes couples. La première partie du troisième chapitre porte sur l'hexafluorobenzene. Nous montrons que la détermination des vitesses de relaxation et de corrélation croisée permet de remonter non seulement à l'anisotropie de réorientation, mais aussi aux différents éléments des tenseurs d'écran. L'étude suivante concerne l'acide méthanoïque et ne fait appel qu'aux vitesses de corrélation croisée ; elle confirme l'existence de cette molécule sous forme de dimère à l'état liquide. Pour ces deux exemples, les données obtenues en phase liquide sont confrontées aux résultats de RMN du solide et aux calculs de chimie quantique.