Crystal nucleation and growth in silicate melts
Nucléation et croissance cristalline dans les silicates liquides
Résumé
Microscopic mechanisms controling crystal nucieation and growth at temperatures below the solidus 1 but above Tg have been studied on glasses in the system CaO-AlzO3-SiOz. Experimental charges have been characterized over a wide range of length scaIes (SEM, TEM, Microprobe, DRX, raman spectroscopy). Minerais are enriched in Ca and have Si/Al approaching that of the parent liquid. A gradual change of Al/Si is observed with temperature. These results are explained by the relative mobilities of the different cations, of which Ca is several orders of magnitude faster than that of Si and Al.. The link between crystal growth and viscosity has been tested and explained by the common microscopic origine of these processes which is the breaking and formation of Si-O bonds. This link is broken when Al/Si of crystals and liquids are different, because the coupled diffusion of Al and Ca becomes the limiting factor of the crystal growth.
Les mécanismes microscopiques contrôlant la nucléation et la croissance cristalline à des températures inférieures au solidus, mais au-dessus de Tg ont été étudiés sur des verres du système CaO-AlzO3- SiOz. Les charges expérimentales ont été caractérisées à différentes échelles (MEB, MET, microsonde, DRX, spectroscopie Raman). Les minéraux sont enrichis en Ca et possèdent un Al/Si proche de celui i du liquide parent. Un changement, progressif de ce rapport est observé avec la température. Ces résultats sont expliqués par les mobilités relatives des différents cations, celle de Ca étant supérieure de plusieurs ordres de grandeurs à celles de Si et Al. Le lien entre vitesse de croissance et viscosité a été testé et expliqué par l'origine microscopique commune des deux processus.: la rupture et les échanges de liaisons Si-O. Ce lien est rompu lorsque Si/Al du cristal et du liquide sont différents, la diffusion couplée de Al et Ca devenant le facteur limitant de la croissance minérale.