Reconstitution des paléocirculations fluides et des migrations élémentaires dans l'environnement des réacteurs nucléaires naturels d'Oklo (Gabon) et des argilités de Tournemire (France)
Résumé
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Afin de mieux caractériser les mécanismes possibles de migration des éléments dans la barrière géologique environnant un site de stockage, une étude des successions minérales dans les roches et les fractures ainsi que des paléofluides piégés sous forme d'inclusions a été réalisée dans deux sites différents : (1) Un bassin gréseux environnant les réacteurs nucléaires naturels protérozoiques d'Oklo (Gabon). Les plutonites archéennes typiques des TTG, ainsi que le bassin gréso-pélitique de Franceville sus-jacent sont affectés par une fracturation marquée par la présence de veines à quartz-daphnite-calcite-sulfures et bitumes stériles ou minéralisés. Trois stades paragénétiques ont été corrélés aux trois phases structurales régionales. Pendant la première phase extensive, une recharge météorique peu salée (1, 7-6,5 pds%éq. NaCl) réchauffée dans le socle (190-21 0°C) et appauvrje en 180 est injectée en fond du bassin, le long de grandes structures N-S. Elle est responsable des silicifications. La circulation des saumures diagénétiques oxydantes est capable de mobiliser U, Pb, Zr, Terres Rares et P par l'altération des monazites et des zircons, à l'échelle du bassin entre 2104 Ma et 1719 Ma (isochrone Pb/Pb obtenue sur des galènes incorporées dans les zircons). Ces saumures sont responsables des rapports Th/La (1 ,8) anormaux dans les grès silicifiés de la formation FA, supérieurs à ceux de la plupart des métasédiments archéens et proterozoiques (0,25). Elles sont chlorurées et calco-sodiques ([Cl]> 6 rn, de 28 pds%eq. NaCl à 30 pds%éq. CaCh), équilibrées avec les niveaux carbonatés et évaporitiques des grès du FA, plus froides (130°C) et riches en Ca, Li et Br. Elles sont expulsées latéralement sous l'effet de la compaction, puis vers le haut par des .failles subverticales. Pendant la seconde phase extensive, l'épisode minéralisateur contrôlé par les failles N-S correspond à un mélange (155 220°C) entre ces saumures, la recharge météorique et des fluides hydrocarbonés (équivalent C9 - C10) dérivant de la maturation des matières organiques des pélites du FB. L'interaction des trois fluides est responsable de la minéralisation dans les grès et les calcites dont le carbone possède une origine organique (o13C=-10 à -15 %ovs.PDB). Les fluides peu à moyennement salés (3- 18 pds%éq. NaCl), de températures élevées (200-550°C), liés au fonctionnement et au refroidissement des réacteurs et contenant des traces de d2, CH, et C02 sont responsables de silicifications locales. Pendant le dernière phase compressive, les paléocirculations fluides sont essentiellement à l'origine des cristallisations de calcites stériles (o13C= 0 à -5 %ovs.PDB). (2) Les argilites toarciennes du site expérimental IPSN du tunnel de Tournemire (Aveyron, France). Quatre paragenèses minérales (calcite, calcite et pyrite framboïdale, calcite et pyrite cubique, et calcite et barytine) ont cristallisé dans les fractures à partir de circulations fluides induites par l'activité tectonique pyrénéenne. La composition géochimique majeurs et traces et isotopique 87Sr/6Sr (0,70847-0,70852) des calcites fissurales est tamponnée par les argilites et mames encaissantes, impliquant de faibles distances de migration des éléments. Les teneurs faibles en uranium et élevées en fer dans les fissures suggèrent des paléocirculations de fluides réducteurs. Cependant, une origine externe des remplissages carbonatés de l'accident majeur, obtenue à partir de la signature 87Srf 6Sr (0,70841 et 0,70858) et des anomalies positives en Eu dans les spectres de terres rares, ne peut être exclue. Ce travail montre que la compétition entre l'agressivité chimique des fluides diagénétiques et le pouvoir tampon de la roche encaissante, le tout contrôlé par les conditions P-T, détermine ou modère l'amplitude des migrations élémentaires qui ont été importantes à Oklo ou plus modérées à Tournemire.
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