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Élimination sélective d'un mélange d'hydrocarbures imbrûlés Diesel par adsorption sur des matériaux zéolithiques

Résumé : Actuellement, environ 80% de la pollution par les hydrocarbures (HC) imbrûlés est émise durant la période de démarrage à froid des moteurs (période dite de "cold-start"), d'une durée approximative de 120 s. Pour les véhicules Diesel, une méthode particulièrement prometteuse pourrait consister à piéger les HC sur un adsorbant à des températures inférieures à 200-250 °C, pour les oxyder ensuite à plus haute température grâce à un catalyseur d'oxydation conventionnel. Cependant, peu d'études dans la littérature traitent de l'adsorption/désorption d'un mélange complexe d'HC, notamment en présence d'inhibiteurs. Dans cette étude, nous avons cherché à évaluer dans quelle mesure les propriétés structurales et chimiques d'adsorbants zéolithiques pouvaient affecter les caractéristiques d'adsorption et désorption d'un mélange modèle d'HC (propène, toluène, décane) en absence/présence d'inhibiteurs (NOx, H2O, COx..). Dans ce but, 3 séries de tests ont été menées pour mesurer les influences respectives: (i) de la composition du mélange d'HC (binaire/ternaire) ainsi que la présence d'eau sur la zéolithe HY de structure faujasite (pour différents rapports Si/Al); (ii) de l'incorporation d'un cation métallique (Cu, Pt, Ce, Cs) pour la zéolithe HY (rapport Si/Al = 5); (iii) de la topologie et de la porosité de zéolithes protonées (structures FAU, BEA, MOR, MFI, FER, LTA). Les propriétés texturales, structurales et chimiques des zéolithes étudiées ont été systématiquement caractérisées par porosimétrie à l'azote, DRX, FTIR/ATR, DRS-UV-Vis, FTIR du CO, NO et de la pyridine adsorbée. D'une manière générale, les courbes de percée obtenues avec différentes compositions indiquent que la diffusion de chaque HC est fortement affectée par la présence d'autres composés présents simultanément dans le réseau poreux. Pour les zéolithes Y protonées, les faibles rapports Si/Al favorisent la sélectivité pour l'adsorption des insaturés alors que les zéolithes plus hydrophobes (Si/Al élevés) adsorbent préférentiellement le décane. Parmi les différents inhibiteurs testés (CO, NOx, H2O), seul l'eau impacte fortement les capacités d'adsorption aux faibles rapports Si/Al, en raison d'une compétition avec les HC sur les sites acides. L'incorporation d'espèces métalliques dans la zéolithe HY-5 améliore la sélectivité d'adsorption pour les insaturés, notamment les plus légers (propène). Les expériences de TPSR sous atmosphère réactive ont montré que la présence de nouveaux sites acides de Lewis Cu+ et/ou Cu2+ en position d'échange améliore fortement la réduction des NOx par les HC pré-adsorbés. La zéolithe modifiée au Pt a un comportement typique d'un catalyseur d'oxydation, l'intégralité des composés carbonés (HC, CO,...) étant totalement convertie en CO2 à partir de 300°C. L'étude des caractéristiques d'adsorption/désorption des HC pour différentes structures zéolithiques a permis de montrer que la topologie ainsi que la force des sites acides sont également des paramètres déterminants pour le piégeage des HC. L'ensemble de ces résultats permet d'envisager l'utilisation de certaines des formulations testées pour une application "cold-start"
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Theses
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https://hal.univ-lorraine.fr/tel-01750621
Contributor : Thèses Ul <>
Submitted on : Thursday, March 29, 2018 - 12:50:42 PM
Last modification on : Tuesday, April 10, 2018 - 1:27:03 AM

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DDOC_T_2013_0275_WESTERMANN.pd...
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  • HAL Id : tel-01750621, version 1

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Alexandre Westermann. Élimination sélective d'un mélange d'hydrocarbures imbrûlés Diesel par adsorption sur des matériaux zéolithiques. Autre. Université de Lorraine, 2013. Français. ⟨NNT : 2013LORR0275⟩. ⟨tel-01750621⟩

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