Conversion catalytique du méthane en gaz de synthèse par oxydation partielle : - Université de Lorraine Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2006

Conversion catalytique du méthane en gaz de synthèse par oxydation partielle :

Matthieu Fleys
  • Fonction : Auteur
  • PersonId : 757636
  • IdRef : 111180090

Résumé

Methane is the main component of natural gas. It can be transformed into synthesis gas (H2+CO) by the partial oxidation reaction (POM). The main goal of this work is to understand the kinetic mechanism of the POM reaction in the presence of a catalyst. The reaction is carried out in two different kinds of reactor: a perfectly jet-stirred reactor where both gas phase and surface reactions can be studied simultaneously and a fixed bed reactor. In a first part, lanthanum oxide La2O3 is used as a catalyst. From comparisons between experimental and simulated data (Chemkin®/Chemkin Surface®), a hetero-homogeneous mechanism having the ability to explain experimental observations is proposed. In a second part, the efforts were focused on two nickel based catalysts (Ni/La2O3 and Ni/CeO2) which exhibit a good and stable activity. The discussion on the catalytic performances was done on the basis of experimental observations and catalyst characterizations
Le méthane, constituant principal du gaz naturel, peut être valorisé par oxydation partielle afin d'obtenir un gaz de synthèse (H2+CO) qui est à l'origine de nombreuses applications, telles que la synthèse Fischer-Tropsch ou la production de méthanol. L'objectif de ce travail est d'élucider le mécanisme de la réaction d'oxydation partielle du méthane (OPM) en présence d'un catalyseur. La réaction est réalisée dans deux types de réacteur : un réacteur parfaitement agité permettant l'étude du couplage entre réactions homogènes et réactions hétérogènes et un réacteur à lit fixe. Dans une première partie, l'étude cinétique est réalisée en utilisant de l'oxyde de lanthane La2O3 comme catalyseur. A partir de comparaisons entre valeurs expérimentales et simulations effectuées avec Chemkin®/Chemkin Surface®, nous proposons un mécanisme hétéro-homogène qui permet d'expliquer les observations expérimentales. Dans une seconde partie, l'intérêt est porté sur des catalyseurs à base de Nickel, tels que Ni/La2O3 et Ni/CeO2 qui présentent une bonne activité catalytique vis-à-vis de l'OPM. La discussion des performances catalytiques et du schéma cinétique repose sur les résultats des différentes techniques de caractérisation des catalyseurs ainsi que sur l'étude expérimentale dans laquelle l'influence des grandeurs cinétiques sur la réactivité est évaluée

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tel-01752481 , version 1 (29-03-2018)

Identifiants

  • HAL Id : tel-01752481 , version 1

Citer

Matthieu Fleys. Conversion catalytique du méthane en gaz de synthèse par oxydation partielle :. Autre. Institut National Polytechnique de Lorraine, 2006. Français. ⟨NNT : 2006INPL051N⟩. ⟨tel-01752481⟩
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