Study and modelling of a advanced dissolution process in a continuous reactor - Application to (U,Pu)O₂ mixed oxydes
Étude et modélisation d’un procédé de dissolution poussée en réacteur continu – application aux oxydes (U, Pu)O₂
Résumé
Plutonium multirecycling aims to stabilise the plutonium inventory and eventually close the fuel cycle in France. This action involves the reprocessing and recycling of plutonium-rich Mixed OXide (MOX) spent fuel, which implies the adaptation of current technologies, in particular dissolution. Therefore, an experimental study of the reaction between uranium-plutonium mixed oxides and nitric acid coupled with chemical reactor modelling is required. In this context, a study of the dissolution of three mixed oxides (30, 40, and 65% Pu/(U+Pu)) and plutonium dioxide in nitric acid is carried out using an optical setup. It can be highlighted that the mixed oxide dissolves according to a similar mechanism as plutonium dioxide when the plutonium content in the solid exceeds 30%. Moreover, only the mixed oxide with the highest uranium content undergoes an autocatalytic reaction mechanism similar to that identified for uranium dioxide. A dissolution model describing the size evolution of a single particle against time was developed. Such model considers the description of particles surface by a fractal geometry approach as well as the surface where the reaction actually takes place. Model was validated by comparison of experimental data from this work and from literature. In addition, a second model was developed, taking into account the single particlemodel, based on population balance equations. The model allows to describe the behaviour of a fluidised bed dissolver, which presents interesting advantages for solid-fluid type reactions. Finally, by implementing the developed model, simulations were performed showing a first estimation of the feasibility of a new dissolution process for current and upcoming MOX fuels.
Le multirecyclage du combustible nucléaire ouvre la possibilité de stabiliser l'inventaire de plutonium et de fermer complètement le cycle du combustible en France. Ce procédé permet le traitement des combustibles MOX (Mélange d'OXydes), plus riches en plutonium que les combustibles UOX utilisés actuellement, mais impliquant une adaptation des technologies existantes et la conception de nouveaux procédés de retraitement, en particulier celui de dissolution des oxydes d'uranium et de plutonium. De ce fait, l'étude expérimentale de la réaction de dissolution des oxydes mixtes dans l'acide nitrique, ainsi que la modélisation du procédé sont des éléments incontournables pour le développement de nouvelles technologies de dissolution. Dans ce contexte, la dissolution dans l'acide nitrique de trois oxydes mixtes (30, 40 et 65% Pu/(U+Pu)) et du pôle pur dioxyde de plutonium a été étudiée à l'aide d'un montage optique. Il a été mis en évidence que les oxydes fortement chargés en uranium se dissolvent selon un mécanisme autocatalytique similaire à celui identifié pour le dioxyde d'uranium, et qu'au-delà d'une teneur de 30% en plutonium, l'oxyde mixte présente un mécanisme de dissolution proche de celui du dioxyde de plutonium. Un modèle de dissolution d'une particule unique a été développé, en prenant en compte l'aspect fractal de la surface externe des particules, ainsi que de la surface réactive. Ce modèle a été validé par comparaison avec les données expérimentales issues de ce travail, ainsi que de la littérature. Un modèle de procédé pour la dissolution d'un ensemble de particules a été également développé, sur la base du modèle de dissolution d'une particule unique et intégrant les bilans de population. Ce modèle permet de comprendre le comportement d'un dissolveur à lit fluidisé, technologie qui présente des avantages intéressants vis-à-vis des réactions solide-fluide mises en œuvre. Il a permis de proposer une première étape dans la conception de procédés innovants de dissolution des combustibles MOX actuels et futurs.