Phase field modeling of the growth of an interaction compound in research reactors fuels
Modélisation par champs de phase de la croissance de composé d’interaction dans les combustibles de réacteurs de recherche
Résumé
In the context of reducing fuel enrichment in research nuclear reactors, new fuels with a higher uranium density are being tested, including U₃Si₂-Al. When used in a reactor, irradiation and temperature produce interdiffusion phenomena, that lead to the amorphization of the U₃Si₂ fuel and to the development of an amorphous interaction compound between U₃Si₂ particles and the aluminium matrix. The interaction compound low thermal conductivity leads to the heating of the fuel plate and can contribute to the degradation of the material. We have modelled the interaction compound growth using a phase field model parametrized on atomic-scale simulations in order to better understand this phenomenon. At the atomic scale, we modelled the amorphization under irradiation of U₃Si₂ fuel particles using molecular dynamics. An atomic model for amorphous U₃Si₂ was then used in Monte Carlo calculations to determine the equilibrium concentrations between uranium and silicon as a function of the differences in chemical potential between the two species. Using this method, we calculated the curvature of the chemical free energy of the amorphous fuel. This atomic-scale study, combined with thermodynamic data from the literature, enabled us to obtain chemical free energy curves for amorphous U₃Si₂, Al and the amorphous interaction compound. They are ellipsoidal in the 3D-space (cU, cSi, fchim), and not parabolic as generally used. In order to model the growth of the interaction compound at the mesoscopic scale, a three-phase phase-field model was adapted to the singular shape of the chemical free energies found at the atomic scale. To validate the developments made to this model, we studied the concentration profiles at the interfaces and the kinetics of the evolution of the system towards thermodynamic equilibrium. The results of the simulations are consistent with the theoretical analytical calculations. After the parameterization of the phase field model, we modelled the growth of the interaction compound under irradiation. The interdiffusion coefficients were used as fitting parameters. We find that the growth of the interaction compound under irradiation is characterised by a hyper-parabolic transient state due to the equilibration of the U₃Si₂ and Al phases before reaching a permanent diffusive state, governed by the interaction compound, with a classical square-root variation as a function of time. For nominal irradiation times, the permanent state is not reached, which is different from the growth laws found in the literature that were obtained from diffusion equations. The growth laws provide a good approximation of the evolution of the system but without reflecting the transitional state highlighted by our multi-scale method.
Dans le contexte de la réduction de l'enrichissement des combustibles des réacteurs nucléaires de recherche, certaines nouvelles solutions plus denses en uranium sont testées, parmi lesquelles U₃Si₂-Al. Lors de son utilisation en réacteur, en raison de l'irradiation et de la température, des phénomènes d'interdiffusion entraînent une amorphisation du combustible U₃Si₂ ainsi que le développement d'un composé d'interaction amorphe entre les particules de U₃Si₂ et la matrice aluminium. La faible conductivité thermique du composé d'interaction entraîne un échauffement de la plaque de combustible et peut entraîner une dégradation du matériau. Afin de mieux comprendre et anticiper ces phénomènes, nous avons étudié la croissance du composé d'interaction sous irradiation par champs de phase ajusté sur des calculs à l'échelle atomique. À l'échelle atomique, nous avons modélisé l'amorphisation sous irradiation des particules de combustible U₃Si₂ par dynamique moléculaire. Un modèle atomique pour U₃Si₂ amorphe a été utilisé pour des calculs Monte-Carlo afin de déterminer les concentrations d'équilibre entre uranium et silicium en fonction de différences de potentiel chimique entre les deux espèces. Nous avons ainsi calculé la courbure de l'énergie libre chimique du combustible amorphe. Cette étude à l'échelle atomique, combinée aux données thermodynamiques de la littérature, nous a permis d'obtenir les courbes des énergies libres chimiques de U₃Si₂ amorphe, de Al, et du composé d'interaction amorphe. Elles sont ellipsoïdales dans le repère (cU, cSi, fchim), et non paraboliques comme cela est généralement utilisé. Afin de modéliser la croissance du composé d'interaction à l'échelle mésoscopique, un modèle en champs de phase triphasé a été adapté à la forme singulière des énergies libres chimiques trouvées à l'échelle atomique. Pour valider les développements apportés à ce modèle, nous avons étudié les profils des concentrations aux interfaces et la cinétique de l'évolution du système vers l'équilibre thermodynamique. Les résultats des simulations concordent avec les calculs théoriques analytiques. À l'issue de la paramétrisation du modèle en champs de phase, la croissance sous irradiation du composé d'interaction a été modélisée. Les coefficients d'interdiffusion jouent le rôle de variables d'ajustement. Nous trouvons que la croissance du composé d'interaction sous irradiation se caractérise par un état transitoire hyper-parabolique dû à la mise en équilibre des phases U₃Si₂ et Al avant un état permanent diffusif, régi par le composé d'interaction, avec une croissance plus classique en racine carrée du temps. Pour des durées nominales d'irradiation, le régime permanent n'est pas encore atteint, ce qui différent des lois de croissance de la littérature, obtenues à partir d'équations de diffusion. Les lois de croissance fournissent une bonne approximation de l'évolution su système sans en traduire l'ensemble des complexités mises en avant par notre méthode multi-échelles.
| Origine | Fichiers produits par l'(les) auteur(s) |
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