Nature, origin and reactivity of fossil organic matter in soils and sediments: Developments and applications of the Photoionization - High Resolution Mass Spectrometry (APPI-QTOF) and Coupling with Size Exclusion Chromatography (SEC) - Archive ouverte HAL Access content directly
Theses Year : 2011

Nature, origin and reactivity of fossil organic matter in soils and sediments: Developments and applications of the Photoionization - High Resolution Mass Spectrometry (APPI-QTOF) and Coupling with Size Exclusion Chromatography (SEC)

Nature, origine et réactivité de la matière organique fossile dans les sols et sédiments : développements et applications de la photoionisation - spectrométrie de masse haute résolution (APPI-QTOF) et couplage avec la chromatograhie d'exclusion stérique (SEC)

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Abstract

The development of analytical tools for organic geochemistry analysis has increased these past years. This development has allowed answering many questions about organic matter composition. However, many issues remain to be clarified including the characterization of high molecular weight fractions and monitoring the reactivity of organic matter. This thesis has focused on both (i) existing method improvements for fossil organic geochemistry analysis but also on (ii) developing a new type of coupling between the size exclusion chromatography (SEC) and the APPI-QTOF mass spectrometry for high molecular weight weakly polar fractions. Adjustments on APPI-QTOF mass spectrometry have allowed a better understanding of polyaromatic organic contaminant reactivity in presence of mineral matrices. The success of this coupling has allowed a better understanding of the structure of asphaltenes. However despite the "simplification" obtained by the SEC, the large amount of information remains difficult to interpret and time-consuming. A mathematical model has been developed based on numerical and statistical analysis of mass spectra, allowing direct comparison of mass spectra and being able to identify several types of information such as origins of samples, monitoring of physico-chemical processes and also the efficiency of soil recovery treatments as well as the identification of analytical protocols.
Le développement des outils analytiques pour l'analyse de la matière organique complexe en géochimie organique a connu de nombreuses avancées ces dernières années. Ce développement a permis de répondre à un grand nombre de questions quant à la composition de la matière organique. Cependant, beaucoup des points restent encore à élucider comme notamment la caractérisation des fractions de hauts poids moléculaires ainsi que le suivi de la réactivité de la matière organique. Ce travail de thèse a eu pour objectif (i) d'adapter les techniques de spectrométrie de masse déjà existantes pour l'analyse de la matière organique fossile (notamment par la sélection de la source d'ionisation atmosphérique la plus adaptée) mais également (ii) de développer un nouveau type de couplage entre la chromatographie d'exclusion stérique (SEC) et la spectrométrie de masse APPI-QTOF pour l'analyse des fractions peu polaires de hauts poids moléculaires. L'adaptation du l'APPI-QTOF a tout d'abord permis de mieux comprendre la réactivité de contaminants organiques polyaromatiques en présence de phases minérales. Le couplage SEC-APPI-QTOF a, quant à lui, permis d'améliorer les connaissances sur la structure des asphaltènes. Cependant, malgré la « simplification » rendue possible par la SEC, la très grande quantité d'informations reste difficile à interpréter et prend beaucoup de temps. Un modèle mathématique a donc été développé basé sur des analyses numériques et statistiques des spectres de masse, permettant de les comparer entre eux afin de distinguer l'origine des échantillons et de suivre l'impact de processus physico-chimiques (altérations naturelles - traitements de remédiation).
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Cite

Thierry Ghislain. Nature, origine et réactivité de la matière organique fossile dans les sols et sédiments : développements et applications de la photoionisation - spectrométrie de masse haute résolution (APPI-QTOF) et couplage avec la chromatograhie d'exclusion stérique (SEC). Sciences de la Terre. Université Henri Poincaré - Nancy 1, 2011. Français. ⟨NNT : 2011NAN10070⟩. ⟨tel-01746217⟩
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