Volatilisation et condensation du potassium dans les silicates fondus : approche expérimentale et thermodynamique. Applications cosmochimique et sidérurgique - Archive ouverte HAL Access content directly
Theses Year : 2000

Volatilisation et condensation du potassium dans les silicates fondus : approche expérimentale et thermodynamique. Applications cosmochimique et sidérurgique

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Abstract

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Le principal objectif de ce travail de recherche a été la mise au point d'une nouvelle méthode expérimentale visant à établir et contrôler des pressions partielles de potassium gazeux (PK) à haute température et sous fugacité d'oxygène imposée (PO2) . Cette approche thermochimique a permis d'acquérir des données sur le partage du potassium entre silicates fondus et gaz. Le protocole expérimental développé est basé sur l'utilisation d'une source de potassium gazeux : un mélange de K2CO3, et de graphite. La décomposition de cette source, placée à environ 1000°C dans le gradient thermique d'un four vertical à atmosphère contrôlée, fixe la PK selon la réaction: K2CO3 + 2C = 2K(g) + 3CO(g). La mesure thermogravimétrique de la source permet de déterminer la PK in situ dans le four. La PO2 est ajustée en soufflant un mélange gazeux (CO-CO2). Les échantillons de liquides silicatés sont placés dans la zone chaude du four (à 1410°C)et sont trempés dans l'atmosphère du four. Un système de trempe multiple permet de tremper les échantillons indépendamment les uns des autres. Ce système permet soit de tremper des échantillons de même composition à des temps différents au cours de la même expérience et ainsi, de suivre la cinétique de condensation et de volatilisation du potassium, soit de tremper des échantillons de compositions différentes simultanément et ainsi tester la dépendance de la solubilité du potassium à la composition de liquide sous les mêmes conditions de T. PO2 et PK. Les résultats de cette étude montrent que les processus de condensation et de volatilisation du potassium dans les liquides silicatés peuvent être décrits par l'équation suivante : KO 1/2 (liquide) = K (g) + 1/4 O2 (g). Ces deux processus sont fortement liés à la PK, la PO2 ainsi qu'à la composition du liquide silicaté. Dans un liquide appartenant au système CaO-MgO-Al2O3-SiO2, la condensation du potassium est rapide et l'é moins d'une heure. La vitesse de condensation et la teneur en K2O dans les échantillons observée à l'équilibre sont fonction de la Po2et la PK imposées dans le four. La condensation suit une loi de type : (K2O)1 =(K2O)éq . (1-exp(-K'1)) où (K2O), et (K2O)éqI sont les teneurs en K2O du liquide silicaté à l'instant t et à l'équilibre respectivement. K' est la constante de condensation (min-1) . D'autre part, les données obtenues à l'équilibre sur des liquides de compositions différentes ont permis de dériver un modèle permettant de prédire la solubilité du potassium dans un liquide silicate, à 1410°C et sous une PO2 de 10-13.9 atm, en fonction de la composition de ce dernier (degré de polymérisation, teneur en SiO2 ,Al2O3 et MgO). Cette étude a permis, en outre, d'apporter des contraintes nouvelles sur la formation des chondres des météorites primitives (pressions partielles d'alcalins de la nébuleuse prorosolaire) et d'apporter des réponses relatives au problème de l'extraction des alcalins des hauts fourneaux sidérurgiques par les laitiers (aluminosilicates calciques).
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tel-01746432 , version 1 (29-03-2018)

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  • HAL Id : tel-01746432 , version 1

Cite

Peggy Georges. Volatilisation et condensation du potassium dans les silicates fondus : approche expérimentale et thermodynamique. Applications cosmochimique et sidérurgique. Sciences de la Terre. Université Henri Poincaré - Nancy 1, 2000. Français. ⟨NNT : 2000NAN10027⟩. ⟨tel-01746432⟩
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