Séparation de sources non-négatives : application au traitement des signaux de spectroscopie
Résumé
Spectral data sets resulting from spectroscopy analysis of a multicomponent substance are a linear combination of the unknown pure component spectra. The analysis aims at identifying these components and the determination of their concentrations. The main constraint is the non-negativity, so this a non-negative source separation problem. Source separation is a fundamental problem in signal processing where a strong hypothesis is the statistical independence of the sources signals. Due to the pure spectra overlapping, the cross-correlation of the sources becomes very important. Therefore, applying a method based on source orthogonality contraint will be inefficient. In addition, the analysis of the range of admissible solution under the non-negativity information shows that this contraint alone does not ensure the uniqueness of the solution, unless under some particular conditions. These two problems motivate the development of two methods based on jointly accounting for statistical independence hypothesis and non-negativity information. The first method is an extension of the maximum likelihood approach of source separation and the second method addresses the separation problem in a Bayesian framework. A numerical evaluation of the performances with synthetic and experimental data allow to asses the performances of these methods. Finally, the Bayesian approach is applied to physical chemistry analysis of real spectra resulting from infrared, Raman and Ultraviolet-Visible spectroscopies.
Lors de l'analyse d'un échantillon d'une substance multi-composantes par des techniques spectroscopiques, les spectres mesurés sont des mélanges linéaires des spectres purs des différentes composantes. Le but de cette analyse est l'identification des composantes et la détermination de leur concentrations. La contrainte principale étant la non-négativité, il s'agit donc d'un problème de séparation de sources non-négatives. La séparation de sources est un problème fondamental en traitement du signal dont une hypothèse forte est celle de l'indépendance statistique des sources. Compte tenu du recouvrement entre les spectres purs, leur corrélation mutuelle devient parfois importante, ce que rend l'application d'une méthode fondée sur la contrainte d'orthogonalité infructueuse. Par ailleurs, une analyse des solutions admissibles sous la contrainte de non-négativité montre que cette information toute seule ne garantit l'unicité de la solution que dans certains cas particuliers. Ces deux constats motivent le développement de deux méthodes qui considèrent conjointement l'hypothèse d'indépendance et l'information de non-négativité. La première méthode est issue de l'approche de séparation par maximum de vraisemblance et la deuxième se fonde sur une inférence bayésienne. L'évaluation numérique des performances permet, d'une part, de mettre en évidence les avantages de ces méthodes par rapport aux approches usuelles et, d'autre part, de déceler leurs limitations. Des applications au traitement de signaux réels issus de trois types de spectroscopies (Infrarouge, Raman et Ultraviolet-Visible) illustrent l'apport de la séparation de sources non-négatives à l'analyse physico-chimique
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