Combination of the biological and the photocatalytic methods in the process of municipal landfill leachate treatment :
Résumé
The research was devoted to the study and development approach of a new detoxification technique that combines photocatalytic and biological processes for the treatment of nonbiodegradable organics as well as efficient N removal from the landfill effluents. The humic acid was used as model compound of non-biodegradable organics present in mature and stabilised landfill leachates. One of the important issues in the photocatalytic processis the adsorption of the organic compound on the surface of the semiconductor T. He effect of pH and inorganic salts such as NaHCOl, NaCl, NazSO+N, azHPO+( so-called inorganic matrix) commonly found in leachates on adsorption and photoreactivity of has were assessed. The research were caried out at laboratory scale in Solar Box fitted with Xenon lamp (LCA -France) and confirmed at pilot scaleu sing non-concentrating(CPC) collectors under solar radiation at Pataforma Solar de Almeria (PSA) in Spain. The photocatalytic process (UV/TiO, has proved to be effective for the decolourisation as well as mineralization of humic acids solution amounting to 100 ppm. The results obtained at both scales were very encouraging and the influence of the main parameters( such as catalyst concenftation, pH, matrix effect) governing photocatalytic mineralization of humic acids was determined. It was suggested that the solar photocatalysis for HA- rich waters in good insolation region could become economically competitive for conventionally applied methods such as coagulation/flocculation/filtration, ionic exchange or membrane filtration. Moreover, it was found that biodegradability of refractory organic substances such as HAs increases with irradiation time, which is of great importance in the case of the application of physicochemical-biological coupled system to wastewater treatment. In work, the efficiency of two different biological systems based on attached growth microorganisms used for biological oxidation treatment of organics as well as nitrogen removal from landfill leachate was reported. Both tested systems were efficient in degradation of a large fraction of the soluble organism matter from the leachate but a significant amount of remaining COD,mainly humic like substance was present in effluent. Consequently it was indicated that the removal of the residual COD fraction responsible for the specific yellow-brown colour is needed in order to meet discharge standards, The systems were successfull in removing high nitrogen concentrations by means of nitrrification/denitrification, but an external carbon source for enhancing denitrification was required. The fifth chapter of the thesis refers to the study of photocatalytic degradation of refractory organic remaining in the biological pre-treated leachate. Two photocatalytic systems using different irradiation sources i.e. Xe-lamp and Hg-medium pressure lamp, have been compared. The effect of inorganic matrix and catalyst dose on photocatalytic mineralization of organic and decolourization of leachate was determined. At the same time it was observed that biodegradability (BOD/COD) inceased in the leachate with reaction time. Moreover, the feasibility of post-biological treatment of organics remaining after photocatalytic stage was confirmed. The last part of the thesis gives conclusions drawn from the present works. Additionally, it presents prospects for research including proposal of a combined photocatalytic/physical and biological method in the integrated system to treat stabilised leachate from municipal landfill
La thèse de doctorat Combination of the biological and the photocatalytic methods in the process of municipal landfill leachate treatment" est consacrée aux études de couplages méthodes biologiques et photocatalytiques pour l'épuration des lixiviats de décharges municipales. Ce procédé doit permettre d'éliminer la fraction organique biologiquement récalcitrante ainsi que de minimiser l'azote ammoniacal des lixiviats de décharge. Ce travail a été décomposé en trois parties. La première concernait les études du processus photocatalytique de décomposition de composés refractaires modèles, présents dans les lixiviats. Deuxièmement, on s'est concentré sur l'exploitation des procédés biologiques pour le traitement de lixiviats réels. Enfin la troisième partie, a été consacrée au couplage des procédés photocatalytiques et biologiques.Pour les études du processus photocatalytique, on a utilisé les acides humiques (AH) comme modèles de composés organiques réfractaires. Nous avons étudié l'influence des sels inorganiques tels que : NaHCO3, NaCl, Na2SO4, Na2HPO4 (présents dans les lixiviats réels) sur l'adsorption de AH et sa décomposition photocatalytique en présence de dioxyde de titane (TiO2) comme catalyseur. Les recherches ont montrées, que la biodégradabilité des composés réfractaire augmente pendant le traitement photocatalytique. Cela a une importance essentielle pour l'étude du système couplé. Le processus photocatalytique (UV/TiO2) était très efficace pour la décoloration de la solution, ainsi que pour la minéralisation des acides humiques. Ces recherches ont été faites à l'échelle du laboratoire avec le système Solar Box (dans le Laboratoire de Chimie et Application en France), mais elles ont également été confirmées à l'echelle du pilote dans le réacteur CPC (compound parabolic collectors) avec l'emploi de l'irradiation naturelle du soleil à la Plateforme Solaire à Almeria (PSA) en Espagne. Le processus de la photocatalyse solaire appliqué à l'épuration des eaux riches en substances humiques peut devenir une option attractive pour les pays à fort ensoleillement en comparaison des méthodes utilisées telles que: coagulation/floculation/filtration, échange ionique ou les techniques membranaires. Dans la partie concernant l'utilisation de processus biologique pour éliminer les composés organiques et l'azote dans les échantillons réels de lixiviats, on a exploité deux sysèmes biologiques. Dans le premier cas, on a adopté un procédés de boues activées de station d'épuration des eaux usées supportées sur bentonite, par contre dans le deuxième système, les microorganismes ont été immobilisés sur des disques biologiques. Les deux systèmes étaient efficaces pour l'élimination des fractions de composés organiques biodegradable (DBO5), cependant une grande partie des composés organiques à la sortie du système sont des composés réfractaires (entre autres AH) responsables de la coloration specifiques jaune-brune des lixiviats. Dans les systèmes étudiés on a obtenu forte baisse en azote par nitrification/dénitrification, cependant pour obtenir une forte réduction de NOX des lixiviats (dénitrification) en cas d'un rapport défavorableDBO5/N, on a utilisé de l'acide acétique comme la source extérieure de carbone organique. Toute cette partie a été réalisée à la Chaire de Biotechnologie Environnementale à Gliwice (Pologne).L'étape suivante concernait le couplage " photo-bio ". D'abord, nous avons appliqué le processus de photocalalyse à l'épuration des lixiviats pré-traités par la voie biologique. Dans les expériences, on a utilisé deux systèmes se différenciant par le type de réacteur, et par la source de l'irradiation (une lampe Hg ou Xe). Dans la discussion des résultats, on a pris en considération l'influence de la matrice inorganique, la concentration en catalyseur et le pH du milieu réactionnel. Le système examiné avait la configuration suivante : biologie -photocatalyse- biologie. On a confirmé que la biodegradation de composés organiques dans les lixiviats (DBO5/DCO) augmente avec le temps de réaction photocatalytique. On a confirmé aussi l'accessibilité d'une partie des composés organiques dans l'étape photocatalytique par les microorganismes des boues activées, employés comme post-traitement biologique.
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