Élaboration électrochimique et caractérisation de matériaux thermoélectriques de type (Bi1-xSbx)2Te3
Résumé
The objective of this work concerns the realization of thermoelectric materials by electrochemistry, for: applications related to their properties, which lie mainly in the field of the heat transfer. The expected materials are the p -type terrnary of the bismuth telluride family with antimony (Bi1-xSbx)2Te3. The first part of this work was devoted the choice of the chemical parameters making it possible to maintain the ion solubility, and to the analysis of the electrochemical behaviour of these species in solution. Then, a protocol of synthesis in continuous way was definedon stainless steel. It was possible to reach all Bi1-xSbx)2Te3 stoichiometries by varying the [Sb]/[Bi] ratio in solution. The optimal ratios allowing the Bi0,5Sb1,5.5Te3 formation, made up leading to the best thermoelectric properties at room temperature, were obtained for a potential range -0,15 and -0,3 V/SCE. Lastly, the relation between composition and conductivity was established. The definition of a synthesis protocol of these materials was also carried out in pulsed electrodeposition. Solutions of [Sb]/[Bi] ratios higher than employed in continuous way led to the electrodeposition of Bi1-xSbx)2Te3 composition ternary. The application of the pulsed deposition allowed a physical properties optimization of the deposits, in particular by strongly reducting the roughness. The determination of an adapted heat treatment protocol led to obtaining compounds with optimal thermoelectric properties.
L'objectif de ces travaux concerne la réalisation par électrochimie de matériaux thermoélectriques en vue d'applications liées à leurs propriétés, qui résident principalement dans le domaine du transfert de chaleur. Les matériaux visés sont les ternaires de type p de la famille du tellurure de bismuth engageant l'antimoine (Bi1-xSbx)2Te3. La première partie de ce travail a été consacrée au choix des paramètres chimiques permettant de maintenir la solubilité des ions, et à l'analyse des comportements électrochimiques de ces espèces en solution.Un protocole de synthèse en mode continu a ensuite été défini sur inox. Il a été possible d'atteindre toutes les stoechiométries de (Bi1-xSbx)2Te3 en modulant le rapport [Sb]/[Bi] en solution. Les rapports optimaux permettant la formation de Bi0,5Sb1,5Te3, composé conduisant aux meilleures propriétés thermoélectriques à température ambiante, ont ainsi été obtenus pour une gamme de potentiels comprise entre 0,15 et 0,3 V/ECS. Enfin, la relation entre composition et conductivité a été établie.La définition d'un protocole de synthèse de ces matériaux a également été réalisée en régime pulsé. Des solutions de rapport [Sb]/[Bi] supérieur à celui employé en mode continu ont conduit à l'électrodéposition de ternaires de composition Bi0,5Sb1,5Te3. L'application des régimes pulsés a permis une optimisation des caractéristiques physiques des dépôts, notamment en réduisant très significativement la rugosité. La détermination d'un protocole de traitement thermique adapté a conduit à l'obtention de composés ayant des propriétés thermoélectriques optimales.
| Origine | Fichiers produits par l'(les) auteur(s) |
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