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Transport dans les composés thermoélectriques skutterudites de type R(x)Co(4-y)Ni(y)Sb(12) (R=Nd, Yb et In)

Résumé : Dans le cadre du regain d'activité pour la thermoélectricité, les matériaux skutterudite suscitent un vif intérêt du fait de leurs performances dans la gamme de température 400-800 K. L'étude des propriétés structurales et thermoélectriques de triantimoniures de cobalt partiellement remplies au néodyme, à l'ytterbium ou à l'indium, et partiellement substituées au nickel a ainsi été menée. Des composés denses et homogènes ont été obtenus via une technique de métallurgie des poudres. L'analyse conjointe des résultats de diffraction des rayons X et de microsonde de Castaing a permis de déterminer les limites de solubilité x des éléments remplisseurs dans Co4Sb12 : ainsi, xNd ~ 0,05 0,06, et xYb ~ xIn ~ 0,18. Dans le cas de l'ytterbium, nous avons montré par diffraction de neutrons sur poudre que ces atomes sont localisés au centre des cavités de la structure et qu'ils présentent un paramètre de déplacement atomique élevé. Les propriétés électriques (résistivité électrique, pouvoir thermoélectrique, effet Hall) et thermiques (conductivité thermique) ont été scrutées sur une vaste gamme de température (2 à 800 K). L'analyse des mesures, entre 2 et 800 K, a montré que plus la teneur en élément inséré est élevée, plus celui-ci a un impact bénéfique sur les propriétés thermoélectriques. Les performances maximales atteintes s'élèvent ainsi à ZT ~ 0,3 pour le composé Nd0,052Co4Sb12 à 800 K, ZT ~ 0,9 pour le composé In0,180Co4Sb12 à 710 K et ZT ~ 1 pour le composé Yb0,180Co4Sb12 à 800 K. L'optimisation de ces matériaux a alors été considérée via la substitution partielle du cobalt par du nickel. Nous avons montré que la présence de nickel augmente la concentration de porteurs de charge et modifie les mécanismes de diffusion onde ceux-ci. Dans le cas des composés partiellement remplis au néodyme, son impact sur les propriétés thermoélectriques est très bénéfique. Pour les composés à l'indium et à l'ytterbium, des compensations de l'influence du nickel sur les différents paramètres s'opèrent si bien que les performances thermoélectroniques globales du matériau ne présentent pas d'amélioration significative
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Theses
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https://hal.univ-lorraine.fr/tel-01753019
Contributor : Thèses Ul <>
Submitted on : Thursday, March 29, 2018 - 2:04:39 PM
Last modification on : Monday, April 16, 2018 - 10:42:53 AM

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2008_DA_ROS_V.pdf
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  • HAL Id : tel-01753019, version 1

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Véronique da Ros. Transport dans les composés thermoélectriques skutterudites de type R(x)Co(4-y)Ni(y)Sb(12) (R=Nd, Yb et In). Autre. Institut National Polytechnique de Lorraine, 2008. Français. ⟨NNT : 2008INPL022N⟩. ⟨tel-01753019⟩

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