Photocatalyseurs hétérostructurés LaFeO₃/g-C₃N₄ pour la production d’hydrogène - Université de Lorraine Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2020

LaFeO₃/g-C₃N₄ heterostructured photocatalysts for hydrogen production

Photocatalyseurs hétérostructurés LaFeO₃/g-C₃N₄ pour la production d’hydrogène

Résumé

Hydrogen is a promising energy carrier for replacing fossil fuels, under the conduction of having a mainly low carbon production. One of the most promising solution to generate clean and durable hydrogen is water splitting from solar energy. This manuscript focuses on the development and optimization of an abundant and stable photocatalyst. LaFeO₃ is a perovskite semi-conductor material showing and excellent chemical stability and that absorbs a large part in the visible spectra, although a low electron transfer limits its photocatalytic properties. To improve its activity, a heterostructure associating LaFeO₃ with g-C₃N₄ was realised. g-C₃N₄ is an organic semi-conductor with outstanding optical, structural, and electronic properties. Their association led to a significant increase in the photocatalytic activity by an increase in the separation and transfer of charge carriers. Two methods for H₂ production were studied: photocalysis (PC) and photoelectrocatalysis (PEC). Photoelectrodes of PEC dispositive were elaborated by magnetron sputtering and nanoparticles dispersed in solution of PC dispositive were synthesised using sol-gel. The insertion of a layer of g-C₃N₄, deposited by spin coating, below the LaFeO₃ films allowed for the first time to prepare this heterojunction using thin films, while the sonication of particles of LaFeO₃ and g-C₃N₄ allowed creating a heterojunction of dispersed photocatalysts. The impact of the composition of photoelectrodes was also studied for non-stoichiometric films and by inserting additional metallic elements.
L’hydrogène est un vecteur énergétique d’avenir en remplacement des hydrocarbures fossiles, à condition d’avoir une production majoritairement décarbonée. L’une des solutions les plus prometteuses pour générer l’hydrogène propre et durable est la décomposition photochimique de l’eau à partir de l’énergie solaire. Dans ce contexte, cette thèse porte sur l’élaboration et l’optimisation d’un photocatalyseur stable et composé d’éléments abondants. LaFeO₃ est un matériau pérovskite semi-conducteur présentant une excellente stabilité chimique et qui absorbe une large part visible du spectre solaire, mais ses propriétés photocatalytiques sont limitées par un faible transport des électrons. Pour améliorer son activité, une hétérostructure associant LaFeO₃ à g-C₃N₄ a été formée. g-C₃N₄ est un semi-conducteur organique 2D avec des propriétés optiques, structurelles et électroniques exceptionnelles. Leur association a permis d’augmenter significativement l’activité photocatalytique par une amélioration de la séparation et du transfert des porteurs de charge. Deux méthodes de production de H₂ ont été étudiées : par photocatalyse (PC) et photoélectrocatalyse (PEC). Les photoélectrodes du dispositif PEC ont été élaborées par pulvérisation cathodique magnétron et les nanoparticules dispersées en solution du dispositif PC ont été synthétisées par voie sol-gel. L’insertion d’une couche de g-C₃N4, déposée par spin-coating, sous le film de LaFeO₃ a permis pour la première fois de former cette hétérojonction en films minces, tandis que l’association par sonication des particules de LaFeO₃ et g-C₃N₄ a permis la création de l’hétérojonction en photocatalyseurs dispersés. L’influence de la composition des photoélectrodes a également été étudiée dans le cas de films non-stœchiométriques et par insertion d’éléments métalliques additionnels.
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Dates et versions

tel-03128188 , version 1 (02-02-2021)

Identifiants

  • HAL Id : tel-03128188 , version 1

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Citer

Vincent Guigoz. Photocatalyseurs hétérostructurés LaFeO₃/g-C₃N₄ pour la production d’hydrogène. Génie des procédés. Université de Lorraine, 2020. Français. ⟨NNT : 2020LORR0148⟩. ⟨tel-03128188⟩
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