Fractionnement anthropique et naturel des isotopes stables du néodyme (Nd) dans l'environnement - Université de Lorraine Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2020

Anthropogenic and natural fractionation of stable neodymium (Nd) isotopes in the environment

Fractionnement anthropique et naturel des isotopes stables du néodyme (Nd) dans l'environnement

Résumé

With the worldwide growing demand for various applications (new technologies, green energies, etc.), rare earth elements (REEs) are now considered as emerging pollutants. These pollutions are/will be of industrial origin (e.g. industrial wastes), of mining origin, or caused by the inappropriate storage of industrial products (e.g. neodymium (Nd) magnets fragile against corrosion). In this context, this PhD project aims to develop a new tool: the study of the mass-dependent isotopic fractionation of Nd (δNd in ‰). The goals of this work were to i) bring the maximum of information in order to help to identify and trace anthropogenic Nd in the environment, and ii) help the understanding of how plants accumulate REEs, especially the hyperaccumulator Dicranopteris linearis ferns, in order to support the studies about the phytoremediation of polluted areas. The δNd of anthropogenic materials (pure Nd synthetic solutions, Nd2Fe14B industrial magnets; δ148Nd range of 1.45 ‰, literature included) was compared to the signature of natural terrestrial rocks of the literature (δ148Nd range of 0.66 ‰). Our results show that the use together of i) the 143Nd radiogenic isotope (ε143Nd, tracer of sources), ii) the stable Nd isotopic composition of Nd (δNd, tracer of sources and processes) and, iii) the kind of stable Nd isotopic fractionation (kinetic or thermodynamic equilibrium), could allow the distinction of the natural from the anthropogenic Nd, and to trace the anthropogenic Nd in the environment. The measurement of the δNd of 5 D. linearis fern specimens, and of 3 biological standards (lichen, apple leaves and duck weed) allowed discovering that biology can fractionate the stable Nd isotopes. Extreme δ148Nd values are -0.415 ± 0.060 ‰ and -0.011 ± 0.022 ‰ (2σmean), respectively for one of the fern petiole and the duck weed. Three principal results were obtained: i) the δNd fractionation is correlated to the fractionation of the light REEs than the heavy REEs for all the studied samples (ferns, lichen, apple leaves, duck weed and all soil materials); ii) the distribution and transport of Nd (and REEs) in the different parts of ferns are correlated to those of manganese (Mn), suggesting similar transport mechanisms for REEs and Mn, for ferns but also for other plants as apple trees; iii) the degradation of clay minerals, on which REEs are mostly adsorbed in the studied soils, can induce the fractionation of stable Nd isotopes, from natural processes (e.g. biological) or anthropogenic processes (REEs mining acidic extraction).
Avec une utilisation mondiale croissante pour des applications variées (nouvelles technologies, énergies vertes, etc.), les terres rares (REEs pour ‘rare earth elements’) sont devenues des polluants émergents. Ces pollutions peuvent/pourront être d’origine industrielle (ex. rejets dans l’environnement en sortie d’usine), minière, ou causées par le stockage inapproprié de produits industriels (ex. aimants à base de néodyme (Nd) fragiles à la corrosion). Dans ce contexte, ce projet de thèse a cherché à développer un nouvel outil : l’étude du fractionnement dépendant de la masse des isotopes du Nd (δNd en ‰). Les objectifs de ce projet ont été i) d’apporter un maximum d’éléments pour aider à tracer les pollutions anthropiques de Nd dans l’environnement et ii) d’aider à mieux comprendre comment fonctionne l’accumulation des REEs par les plantes, en particulier les fougères hyperaccumulatrices Dicranopteris linearis, dans le but d’appuyer les études de phytoremédiation des sites pollués. Le δNd de matériels anthropiques (solutions synthétiques de Nd pur et aimants industriels Nd2Fe14B) a été mesuré (gamme de variation de 1,45 ‰ en δ148Nd, littérature incluse) et comparé à la signature des roches terrestres de la littérature (gamme de 0,66 ‰). Les résultats montrent que l’utilisation combinée i) du rapport de l’isotope radiogénique 143Nd/144Nd (ε143Nd, traceur de sources), ii) de la composition des isotopes stables du Nd (δNd, traceur de sources et processus) et, iii) du type de fractionnement (cinétique ou à l’équilibre thermodynamique) des isotopes stables du Nd, peut permettre à l’avenir de distinguer le Nd naturel du Nd anthropique et de tracer ce Nd anthropique dans l’environnement. La mesure du δNd de 5 spécimens de fougères D. linearis, ainsi que de 3 standards biologiques (lichen, feuilles de pommes et lentilles d’eau) a permis de déterminer de façon évidente que la biologie peut fractionner les isotopes stables du Nd. Les valeurs extrêmes en δ148Nd, parmi les échantillons biologiques, sont -0,415 ± 0,060 ‰ et -0,011 ± 0,022 ‰ (2σmean), respectivement pour l’une des pétioles des fougères et pour les lentilles d’eau. Trois résultats principaux en découlent : i) le fractionnement des isotopes stables (δNd) est corrélé au fractionnement des REEs légères par rapport aux REEs lourdes pour tous les échantillons mesurés (fougères, lichen, feuilles de pomme, lentilles d’eau et tous les sols) ; ii) le transport et la distribution du Nd (et des REEs) dans les différentes parties des fougères sont corrélés à ceux du manganèse (Mn), suggérant un mécanisme de transport similaire des REEs et du Mn, pour les fougères mais aussi chez d’autres végétaux comme les pommiers ; iii) la dégradation de l’argile, sur laquelle les REEs sont massivement adsorbées dans les sols étudiés, peut induire le fractionnement des isotopes stables du Nd des sols, que ce soit une dégradation causée par des processus naturels (ex. biologie) ou anthropiques (extraction des REEs avec des acides miniers).
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Citer

Nina Bothamy. Fractionnement anthropique et naturel des isotopes stables du néodyme (Nd) dans l'environnement. Géochimie. Université de Lorraine, 2020. Français. ⟨NNT : 2020LORR0295⟩. ⟨tel-03285427⟩
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