Zirconia chemical vapor deposition from Zr-Cl4 and a flowing microwave O2-H2-Ar post-discharge: diagnostic of the gaseous phase, reactor modellig and films characterization
Dépôt chimique de zircone en phase vapeur par réaction entre ZrCl4 et une post-décharge micro-ondes Ar-O2-H2 en écoulement : diagnostic de la phase gazeuse, modélisation du réacteur et caractérisation des films
Résumé
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Des revêtements de zircone ont été élabores à basse température (<500°C) par oxydation en phase hétérogène du tétrachlorure de zirconium (ZrCl4) gazeux par une post-décharge micro-ondes O2-H2-Ar en écoulement. Une étude paramétrique des conditions d'élaboration de ces revêtements (puissance micro-ondes, température, pression et débits de gaz) a été préalablement réalisée en vue de déterminer des conditions de traitement optimales et reproductibles. A partir d'une approche simplifiée des processus conduisant au dépôt de zircone, la modélisation thermique, hydrodynamique et cinétique du réacteur, basée sur la résolution numérique des équations de conservation par la méthode des volumes finis, a permis d'établir les cartographies des grandeurs chimiques et physiques du système (température, vitesse d'écoulement des gaz, concentrations en espèces réactives et vitesse de croissance du dépôt). La validation de ce modèle a été démontrée et son utilisation a pu être étendue à de nouvelles conditions d'expérience ainsi qu'à la détermination des régimes cinétiques de formation de dépôt. Le diagnostic de la phase gazeuse O2-H2-Ar par spectroscopie d'émission optique (décharge micro-ondes), spectrométrie de masse et titrage chimique de l'oxygène atomique par NO (post-décharge micro-ondes) a été effectué afin d'expliquer l'effet du plasma sur l'activation de la réaction de dépôt dans la post-décharge. Un schéma réactionnel de dépôt est proposé et discuté, notamment par comparaison avec un mécanisme conventionnel d'hydrolyse de ZrCl4 en phase hétérogène. Les compositions et structures des films de zircone élaborés sur un substrat en Zircaloy-4 (alliage de zirconium) à 300 et 460°C sont décrites. La texture de fibre observée pour ces films est finalement discutée en termes de germination epitaxique du dépôt
Domaines
Matière Condensée [cond-mat]Origine | Fichiers produits par l'(les) auteur(s) |
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