Effet de confinement de l’eau dans les verres bioactifs : relation structure propriétés - Université de Lorraine
Thèse Année : 2020

Impact of the confinement on water in bioactive glasses: structure-property relationship

Effet de confinement de l’eau dans les verres bioactifs : relation structure propriétés

Résumé

The use of nanostructured mesoporous silica gels for the confinement of functional nano-objects or liquids is a very active area of research with potential applications in various fields. However, the confinement might affect the properties of these nanomaterials and thus their potential applications, depending both on the nature of the liquids used and on the properties of the host materials. In this context, bioactive glasses are porous systems in which physiological fluids are confined. These biomaterials are increasingly studied in view of their frequent application in orthopedic and reconstructive surgery. The biomedical applications of these bioactive glasses are mainly due to their high biocompatibility and high reactivity with the human physiological environment, since the reaction products obtained from these bioactive glasses and the physiological fluids lead to the deposition of a layer of crystalline bone-like carbonate calcium phosphate (Hydroxy-Carbonate Apatite) on their surface shortly after interaction. This hydroxyapatite layer allows the adhesion to the biological substrate, and hence to reconstruct damaged bones.Since these materials are intended to interact with body fluids, the understanding of the impact of confinement on the organization and diffusion of the encapsulated physiological fluids is crucial for improving their properties. Given that the physiological fluids are composed mainly of water, we have focused our investigations to study the structure and properties of water confined in bioactive glasses as model systems. In this thesis work, we propose to tackle this problem by specific experimental methods, primarily by total X-ray scattering coupled with pair distribution function (PDF) analysis. Complementary characterizations by differential scanning calorimetry (DSC) and atomistic simulations based on the Monte Carlo method are used to corroborate the structural models obtained from the PDF analysis. To better understand the impact of size reduction and the influence of host matrix textural properties on the structural and physical properties of confined liquids, we have applied our multi-scale approach to other model systems such as MCM-41, and SBA-15.The total X-ray scattering measurements have been performed as a function of temperature for the different studied nanomaterials while for the numerical simulations the Empirical Potential Structure Refinement (EPSR) code was used. The obtained results indicate a non-homogeneous structuring of the water confined within the silica nanopores. We have shown that the structural organization of confined liquids depends on pore size, water-loading ratio and the textural properties of the host nanomaterials. Furthermore, the partial pair distribution function analysis show that liquids confined in large pores, (pore diameter > 5 nm), have three phases. However, only one distorted phase was observed in the matrices with narrower pores.
L’utilisation des matrices mésoporeuses nanostructurées pour le confinement de nano-objets fonctionnels ou des liquides est un domaine de recherche très actif, en vertu des applications potentielles dans divers domaines. Cependant, l’effet de confinement peut affecter les propriétés de ces nanomatériaux et par conséquent leurs potentielles et diverses applications. Cet effet dépend à la fois des liquides utilisés et des propriétés des matériaux hôtes. Dans ce contexte, les verres bioactifs de comblement et de remplacement osseux constituent des systèmes poreux dans lesquels des liquides physiologiques sont confinés. Ces biomatériaux sont de plus en plus étudiés du fait de leur utilisation fréquente en chirurgie orthopédique et en chirurgie réparatrice. Le grand intérêt de ces matériaux provient du fait de leur biocompatibilité et leur réactivité avec les fluides physiologiques, puisqu’au contact avec le milieu vivant, ils développent rapidement une couche d’hydroxyapatite sur leur surface susceptible de combler les pertes osseuses en se liant avec les tissus receveurs.Il est donc important d’étudier l’effet de confinement sur l’organisation structurale des liquides physiologiques véhiculés à travers ces nanomatériaux. Étant donné que les fluides physiologiques sont composés principalement de l’eau, nous avons focalisé nos investigations sur les propriétés structurales de l'eau confinée dans ces systèmes biologiquement actifs. Nous proposons dans ce travail de thèse d’aborder cette problématique par des méthodes expérimentales spécifiques, telle que la diffusion totale des rayons X couplée aux analyses de la fonction de distribution de paires, PDF. Des caractérisations complémentaires par calorimétrie différentielle à balayage (DSC), et des simulations Monte Carlo, corroborent les modèles structuraux obtenus par les analyses PDF. Pour mieux comprendre l’impact de la réduction de taille et l’influence des propriétés texturales des matrices hôtes sur les propriétés structurales et physiques des liquides confinés, nous avons appliqué notre méthode d’analyse multi-échelles à d’autres systèmes modèles tels que le MCM-41, et le SBA-15.Les mesures de diffusion totale des rayons X ont été effectuées en fonction de la température pour les différents matériaux étudiés. En complément, les simulations numériques ont été réalisées à l'aide du code EPSR, Empirical Potential Structure Refinement. Les résultats obtenus montrent une structuration non homogène de l'eau confinée à l'intérieur des pores. Nous avons montré que l’organisation structurale des liquides confinés dépend de la taille des pores, de leur taux de remplissage et des propriétés texturales des nanomatériaux hôtes. De plus, nos résultats des analyses de la fonction de distribution partielle de paires montrent que les liquides confinés dans des pores larges, (diamètre de pore > 5 nm), présentent trois phases. Cependant, une seule phase plus distordue a été observée dans les matrices avec des pores plus étroits.
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Dates et versions

tel-02976529 , version 1 (23-10-2020)

Identifiants

  • HAL Id : tel-02976529 , version 1

Citer

Hassan Khoder. Effet de confinement de l’eau dans les verres bioactifs : relation structure propriétés. Physique [physics]. Université de Lorraine, 2020. Français. ⟨NNT : 2020LORR0106⟩. ⟨tel-02976529⟩
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