Investigation of light–induced ultrafast magnetization dynamics using ab initio methods
Étude de la dynamique ultrarapide de l’aimantation induite par la lumière selon des méthodes ab initio
Résumé
Cette thèse commence par une revue de l’état actuel de l’expérimentation et de la théorie liées à la désaimantation ultrarapide induite par de la lumière, ainsi qu'au retournement tout optique dépendant de l'hélicité. Ceci est suivi d’un aperçu de la théorie de la fonctionnelle de la densité, sur laquelle repose la plupart des travaux rapportés par la suite. La première partie des résultats concerne l’étude de l’effet d’une élévation de la température électronique sur les propriétés de la matière aimantée, et plus précisément Ni, Co, Fe et FePt. Nous montrons que le moment magnétique de chaque atome disparaı̂t à la température de Stoner, et que, de manière plus générale ce phénomène impacte l’énergie électronique et la chaleur spécifique, même à basse température électronique. Ensuite, nous montrons que lors d’une augmentation de la température électronique, l’échange interatomique d’Heisenberg, responsable de l’ordre magnétique, diminue. En utilisant l’équation de Landau–Lifshitz–Gilbert atomistique, nous démontrons que cette diminution est suffisante pour induire une forte réduction de l’aimantation moyenne en créant des excitations transversales. La deuxième partie des résultats concerne l’origine de la dépendante en l’hélicité de la dynamique induite par la lumière. Alors que la littérature l’attribue principalement à l’effet Faraday inverse, nous soutenons qu’un autre phénomène, se produisant lors de l’absorption de la lumière, peut rendre compte de la dynamique expérimentale. En effet, lorsque la lumière est absorbée et que les électrons sont excités, le couplage spin–orbite permet la modification de l’état de spin. Il en résulte un changement de la valeur des moments magnétiques atomiques, persistant même après la disparition de la lumière, par opposition à l’effet Faraday inverse. Ensuite, en utilisant la théorie de la fonctionnelle de la densité dépendante du temps, nous calculons la dynamique de l’aimantation induite par de véritables impulsions femtosecondes polarisées circulairement dans le domaine optique et XUV. Dans les deux cas, la dynamique est dépendante de l’hélicité. Cette caractéristique est largement amplifiée dans le régime XUV impliquant les états de semi–coeur 3p. Enfin, nous comparons le rôle relatif de l’effet Faraday inverse et de l’aimantation induite lors de l’absorption de la lumière et montrons que cette dernière joue un rôle prépondérant, surtout après la disparition de la lumière et en régime XUV.
This thesis begins with a review of the current experimental and theoretical state of the art related to the light-induced ultrafast demagnetization and the all-optical helicity-dependent switching. This is followed by an overview of density functional theory, upon which relies most of the work reported thereafter. The first set of results concerns the ab initio study of the effect of a rise in the electronic temperature on the magnetized matter properties, and more specifically Fe, Co, Ni and FePt. We show that the magnetic moment carried by each atom disappears at the so–called Stoner temperature, and that this phenomenon impacts the electronic energy and specific heat, even at low electronic temperature. Then, we show that upon an increase in the electronic temperature, the interatomic Heisenberg exchange, which is responsible for the magnetic ordering, decreases. Using the atomistic Langevin Landau–Lifshitz–Gilbert equation, we demonstrate that this decrease is enough to induce a large reduction of the average magnetization by creating transversal excitations. The second set of results regards the origin of the helicity–dependent light–induced dynamics. While the literature attributes it mainly to the inverse Faraday effect, we argue that another and novel phenomenon, which occurs during the absorption of the light, may be more suited to account for the experimental dynamics. Indeed, using the Fermi golden rule and ground state density functional theory calculations in Fe, Co, Ni and FePt, we show that, as the light is absorbed and electrons are excited, concurrently to the increase of the electronic energy, the spin–state is also changed in presence of spin–orbit coupling. This results in a difference in the value of the atomic magnetic moments, persisting even after the light is gone, as opposed to the inverse Faraday effect. Then, using real–time time–dependent density functional theory, we compute the magnetization dynamics induced by real optical and XUV femtosecond circularly polarized pulses. We show that, in both cases the dynamics is helicity–dependent and that this characteristic is largely amplified in the XUV regime involving the semi–core 3p states. Finally, we compare the relative role of the inverse Faraday effect and the magnetization induced during the absorption of the light and show that the latter plays a prominent role, especially after the light has gone, and in the XUV regime.
| Origine | Fichiers produits par l'(les) auteur(s) |
|---|