Solubility, speciation and diffusion of nitrogen silicate glasses and melts
Solubilité, spéciation et diffusion de l'azote dans les verres et silicates fondus
Résumé
Nitrogen (N) belongs to the volatile elements (like hydrogen and carbon) that are essential for life on Earth. The behavior of N during high temperature geological processes, such as during magmatic processes, remains poorly understood. This study focuses on N solubility, speciation, and diffusion in silicate glasses and melts to better understand the N behavior during these processes. N solubility in silicate melts was studied for different melt compositions and for a wide range of fO₂ (IW –8 to IW +4.1) at 1425°C and 1 atm. The data obtained highlight the fundamental control of fO₂ and the degree of polymerization of the silicate melt on N solubility. These new data suggest that a mafic to ultra-mafic magma ocean could have incorporated a similar or higher amount of N compared to the actual bulk silicate Earth, suggesting that N may have been to the atmosphere and/or stored in Earth's deep interior (i.e., deep mantle, core). For the study of N diffusion in silicate glasses and melts, experimental and analytical developments were necessary. The first diffusion coefficient of N (as N³⁻) in silicate melts was determined from uni-axial diffusion experiments in a basaltic andesitic melt (4.2 × 10⁻⁸ cm².s⁻¹). The data highlight that N³⁻ diffusivity depends on melt composition. This dependence on the melt composition is more important than that of argon (Ar). Furthermore, N³⁻ diffusion is significantly slower than that of Ar in similar silicate melts, implying that N/Ar ratios can be fractionated during reducing magmatic processes (e.g., during Earth's magma ocean stage).
L'azote (N) fait parti des éléments volatils (comme l'hydrogène et le carbone) essentiels à la vie sur Terre. Le comportement de cet élément lors des processus géologiques à haute température comme par exemple durant les processus magmatiques reste aujourd'hui très parcellaire. Cette thèse est centrée sur la solubilité, la spéciation et la diffusion de N dans les verres et silicates fondus dans le but de mieux comprendre comment cet élément se comporte lors de ces processus. La solubilité de N dans les silicates fondus a été étudiée pour différentes compositions et pour une large gamme de fO₂ (IW –8 à IW +4.1) à 1425°C et 1 atm. Les résultats montrent un effet majeur de la fO₂ et du degré de polymérisation des silicates fondus sur la solubilité de N. Ces nouvelles données suggèrent qu'un océan magmatique mafique à ultra-mafique aurait pu incorporer autant voir plus de N que ce qui est présent dans la Terre silicatée actuelle, supposant qu'une partie de N se soit échappée vers l'atmosphère ou que celle-ci est stockée dans la Terre profonde (i.e., manteau profond, noyau). Pour l'étude de la diffusion de N dans les verres et liquides silicatés, un développement expérimental et analytique a été nécessaire. Le premier coefficient de diffusion de N (sous la forme N³⁻) dans les silicates fondus, à partir de diffusion uni-axiale, a été mis en évidence pour un liquide de type basalte à andésite (i.e., 4.2 × 10⁻⁸ cm².s⁻¹). Cette étude a aussi permis de mettre en évidence l'effet de la composition du liquide sur la vitesse de diffusion de N³⁻ dans les silicates fondus. Cette dépendance à la composition des silicates fondus est plus importante pour N³⁻ que pour l'argon (Ar). Cela implique que le rapport N/Ar peut alors être fractionné lors de processus magmatiques en conditions réductrices (e.g., durant l'océan magmatique terrestre).
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